چکیده
در این مقاله چارچوب فلز-اورگانیک Cu3(BTC)2 [BTC= 1,3,5-benzenetricarboxylate] که عموما MOF-199یا HKUST-1 نامیده می شود،به عنوان یک الگوی متخلخل برای آماده سازی یک کامپوزیت کربن نانو متخلخل/CU مورد استفاده قرار گرفته است. MOF مشتق شده از کامپوزیت کربن نانو متخلخل /CU (کامپوزیت NPC/CU) ،با زغالی شدن مستقیم MOF-199 بدون مواد اضافی متشکل جسم جدید کربن، ترکیب می شود.ویژگیهای فیزیکی کاتالیزور جامد،با استفاده از تکنیکهای مختلفی مشخص می شود، که عبارتند از XRD (پراش پودری اشعه X) ، جستجوی میکروسکوپی الکترون، تجزیه گرمایی-وزنی، ارزیابیهای جذب فیزیکی نیتروژن. نتایج الکترو شیمیایی نشان داده اند که کامپوزیت NPC/CU ،الکترود کربن شیشه ای (Cu/NPC/GCE) را به عنوان الکتروکاتالیزور غیر پلاتینی تعدیل می کند که فعالیتهای کاتالیزوری مطلوب را علی رغم مقاومت بالا در برابر فرایند القایی با واکنشهای تکاملی هیدروژن نشان می دهد. این حالت می تواند به وجود فلز CU تایید شده با XRD و یا منافذ زیاد موجود در سطح (1025 m2 g-1 ) در کامپوزیت NPC/CU ، بستگی داشته باشد. ضریب انتقال الکترون و تبادل چگالی کنونی برای Cu/NPC/GCE با برنامه تافل در حدود 0.34 و 1.2 * 10-3 mAcm-2 به ترتیب محاسبه گردید.
1. مقدمه
مواد NPC (کربن نانو متخلخل) با میزان سطح بالا در بسیاری از زمینه ها به عنوان ماده جاذب، محافظ کاتالیزور، و ابرخازنها ،بطور گسترده ای مورد استفاده قرار گرفته است. کربن دارای تخلخل بالا دارای مزیتهای زیادی شامل، حرکت جنبشی سریع، میزان سطح بالا، توزیع اندازه کوچک منافذ، حجم بالای منافذ، و رسانایی بالا می باشد، که در محافظت برای آماده سازی الکتروکاتالیزورها ، نظر همه را بخود جلب کرده است.
برای آماده سازی مواد کربن از روشهای مختلفی استفاده شده است، مثل کند و سوز لیزر ،کوره قوس الکتریکی، تجزیه بخار شیمیایی، و قالب بندی و همچنین روشهای فعالسازی شیمیایی یا فیزیکی . در بین اینها روش قالب بندی ،روش موثری در ترکیب NPC است. دو حالت مختلف مثل قالب داخلی و قالب خارجی، براساس کارایی آنها تشخیص داده می شود.در مورد قالب بندی خارجی ، ابتدا قالب نانو متخلخل آماده می شود. سپس NPC به دو روش ترکیب می شود: یا با افزودن ماده متشکله جسم جدید کربن و یا بدون افزودن آن در قالبهایی به عنوان الگوی متخلخل. الگوهای نانو متخلخل مختلفی برای آماده سازی NPC استفاده می شود، مثل سیلیکات نانو متخلخل(MCM-48, SBA-16 و ...( با افزودن مواد مختلف متشکل جسم جدید کربن مثل ساکروز و الکل فرفوریل.
Abstract
In this work, metal-organic framework Cu3(BTC)2 [BTC = 1,3,5-benzenetricarboxylate] (commonly known as MOF-199 or HKUST-1), is used as porous template for preparation of a Cu/nanoporous carbon composite. The MOF-derived Cu/nanoporous carbon composite (Cu/NPC composite) is synthesized by direct carbonization of the MOF-199 without any carbon precursor additive. The physical characterization of the solid catalyst is achieved by using a variety of different techniques, including XRD (X-ray powder diffraction), scanning electron microscopy, thermo-gravimetric analysis, and nitrogen physisorption measurements. The electrochemical results have shown that the Cu/NPC composite modified glassy carbon electrode (Cu/NPC/GCE) as a non-platinum electrocatalyst exhibited favorable catalytic activity for hydrogen evolution reaction, in spite of high resistance to faradic process. This behavior can be attributed to existence of Cu metal confirmed by XRD and/or high effective pore surface area (1025 m2 g−1) in the Cu/NPC composite. The electron transfer coefficient and exchange current density for the Cu/NPC/GCE is calculated by Tafel plot at about 0.34 and 1.2 × 10−3 mAcm−2, respectively.
1. Introduction
NPC (Nanoporous carbon) materials with high surface areas have been widely applied in many fields such as adsorbents [1], catalyst supports [2], and supercapacitor [3]. The advantageous characteristics of highly porous carbons, including their fast kinetics, high surface area, narrow pore size distribution, high pore volume, and high conductivity, have attracted attention for use as supports for preparation of the electrocatalyst [4e6].
Variety methods have been employed for preparation of carbon materials, including laser ablation [7], electrical arc [8], chemical vapor decomposition [9], and templating [10,11] as well as chemical or physical activation methods [12]. Among them, the template method is an effective way for synthesis of the NPC. Two different template modes, i.e., endotemplate and exotemplate [13], can be distinguished according to function of the template. In the exotemplate case, firstly the nanoporous template is prepared. Then, the NPC is synthesized at two different ways; either with addition [14] or without any carbon precursor [15] upon the template as a porous pattern. Different nanoporous templates are used for preparation of the NPC such as nanoporous silicate (MCM-48, SBA16 and so on) with addition of different carbon precursors such as sucrose and furfuryl alcohol [16,17].
چکیده
1. مقدمه
2. آزمایشی
2.1. مواد
2.2. آماده سازی کامپوزیت NPC/CU
2.3. توصیف ویژگیها
2.4. آماده سازی الکترود و آزمایش عملکرد شیمیایی
3. نتایج و بحث
3.1.توصیف ویژگیهای مواد سنتز شده
3.2. ویژگیهای الکترو شیمیایی کامپوزیت NPC/CU به عنوان کاتالیزور برای HER
4. نتیجه گیری
Abstract
1. Introduction
2. Experimental
2.1. Materials
2.2. Preparation of the CU/NPC composite
2.3. Characterization
2.4. Electrode preparation and electrochemical performance test
3. Result and discussion
3.1. Characterization of the synthesized materials
3.2. Electrochemical properties of the Cu/NPC composite as catalyst for the HER
4. Conclusion