چکیده
این مقاله یک مدل متقارن محوری دوبعدی در نرمافزار COMSOL Multiphysics از یک میکرو سنسور PH-ElecFET (ترانزیستور تحت تأثیر میدان الکتروشیمیایی حساس به PH) ارائه میدهد. این دستگاه یک میکرو الکترود یکپارچه را با یک ترانزیستور تحت تأثیر میدان شیمیایی (PH-ChemFET) ترکیب میکند؛ بنابراین، در اثر پدیده تحریک الکترولیز بر میکرو الکترود یکپارچه، به لطف کنترل میکرو دستگاهPH-ChemFET، با تغییرات PH موضعی در میکرو حجمها مرتبط میشوند. با احتساب واکنشهای (الکترو) شیمیایی و پدیده پخش در فاز مایع، مدل پیشنهادی به نقش طراحی هندسی ElecFET (عرض میکرو الکترود w، شعاع مؤثر ورودی r e و فاصله میان ورودی PH-ChemFET و میکرو الکترود d)، و همچنین پارامترهای قطبش، (ولتاژ قطبش V_p و زمان قطبش t_p)، بر پاسخ میکرو سنسور اشاره دارد. در ابتدا الکترولیز آبی بهمنظور صحت سنجی تغییرات آنی PH در میکرو حجم اعمال شد. سپس، اکسیداسیون هیدروژن پروکسید در حلال بافر فسفات (PBS,PH_0=7.2) موردبررسی قرار گرفت، که تشخیص پتانسیومتری H2 O2 را در محدوده غلظت [10-100mN] اثبات میکرد. این مدل توسعهیافته راه جدیدی را در کاربردهای سنسوری هموار نمود، که چند فرصت جدید برای دستگاه PH-ElecFET در تشخیص آنزیمی مولکولهای زیستی H2 O2 فراهم میکند.
1. مقدمه
در دهه اخیر، میکرو سنسورهای الکتروشیمیایی در محدوده وسیعی از کاربردها مانند تشخیص بالینی، تجزیهوتحلیل مواد غذایی، کنترل زیستمحیطی به دلیل هزینه کم، کاربرد آسان، اندازه کوچک، و سرعت، حساسیت و زمان سریع پاسخ، موردتوجه قرار گرفتند[1-3]. سنسورهای الکتروشیمیایی را بسته به سیگنال الکتریکی اندازهگیری شده میتوان به سه دسته تقسیم نمود [4-6]: آمپرسنج، ولتاژسنج و رسانایی سنج. حتی، ترکیب تکنیکهای آمپرسنجی و ولتاژ سنجی ازلحاظ تشخیص روشی خیلی نویدبخش است[7-10]. Diallo و همکارانش، میکرو سنسور ترانزیستوری تحت تأثیر میدان الکتروشیمیایی (ElecFET) را بر اساس این تکنیک ایجاد نمودند [8,9]. این دستگاه از طریق ادغام یک الکترود مسطح فلزی خاص اطراف سطح ورودی دیالکتریک یک میکرو دستگاه ChemFET حساس به PH به دست میآید. با تحریک واکنش الکتروشیمیایی در PH مربوطه، به قطبش میکرو الکترود کمک میکند و به لطف کنترل تغییرات PH بهدستآمده در PH-ChemFET، پدیده الکترولیز و اندازهگیری PH تقریباً در مقیاس میکرو انجام میشود، که قابلیت تشخیص الکتروشیمیایی جدیدی را فراهم میسازد. در میان کاربردهای میکرو دستگاه ElecFET، رایجترین کاربرد، ساخت سنسور آنزیمی PH سنج میباشد. در این مورد، ChemFETتغییرات PH ناشی از واکنش آنزیمی در غشایی که سنسور میپوشاند را تشخیص میدهد[11]. ولتاژ خروجی ChemFET جریان موجود را از طریق سیستم عملگر سنسوری کنترل میکند[12]. ElecFET بهطور موفقیتآمیزی در تعیین غلظت اسید یا باز [13] استفاده شد، که باعث ایجاد گرما در سنسور کربن دیاکسید شده [14] و مولکولهای زیستی مختلف را تشخیص میدهد [8,11].
4. نتیجهگیری
در این مقاله، ما مدلسازی میکرو دستگاه ElecFET را با احتساب انتقال جرم در نمونههای مختلف، واکنش الکتروشیمیایی روی الکترود و واکنش اسیدی/بازی در کوپل های (H3 O^+/H2 O) و (H2 O/OH^-)، بررسی نمودیم. روش pH-ElecFET برای کنترل الکترولیز آب پایه توسط ChemFET به کار گرفته شد و برای هیدروژن پروکسید بهمنظور تعیین تغییر ولتاژ آستانه (یعنی PH موضعی) بسط داده شد. تأثیر طراحی هندسی ElecFET، یعنی مشخصات عرض میکرو الکترود w، شعاع مؤثر ورودی r_e و فاصله میان شعاع مؤثر ورودی و میکرو الکترود d، همچنین پارامترهای قطبش، یعنی ولتاژ قطبش V_p، زمان قطبش t_p، بر روی رفتار پاسخ بررسی شد. تعیین تغییرات ناگهانی PH در میکرو حجم بهوضوح به دست آمد و تشخیص پتانسیومتری هیدروژن پروکسید H2 O2 در محدوده غلظت [10-100mM]، به دست آمد. در آینده نزدیک، قصد داریم دستگاه ElecFET را برای تشخیص آنزیمی لاکتات و گلوکز در مختصات استوانهای مدلسازی کنیم.
Abstract
This paper presents a COMSOL Multiphysics 2-D axisymmetric model of a pH-sensitive electrochemical field effect transistor (pH-ElecFET) microsensor. This device combines an integrated microelectrode with a pH-sensitive chemical field effect transistor (pH-ChemFET). Thus, by triggering electrolysis phenomena owing to the integrated microelectrode, associated local pH variations in microvolumes are monitored thanks to the pH-ChemFET microdevice. Taking into account (electro) chemical reactions and diffusion phenomena in the liquid phase, the proposed model points out the role of the ElecFET geometrical design (microelectrode width w, gate sensitive radius r e and distance between the pH-ChemFET gate and the microelectrode d), as well as polarization parameters, (polarization voltage V p and time t p ), on the microsensor response. It is first applied to water electrolysis in order to validate pH impulsional variations in microvolume. Then, the oxidation of hydrogen peroxide in phosphate buffer (PBS, pH 0 = 7.2) solutions is studied, evidencing the H 2 O 2 potentiometric detection in the [10-100 mM] concentration range. This developed model paves new ways for sensor applications, opening several new opportunities for pH-ElecFET devices for H 2 O 2 -related enzymatic detection of biomolecules.
I. INTRODUCTION
In the last decade, the electrochemical microsensors have received an increasing interest in a wide range of applications such as clinical diagnostics, food analysis, environmental monitoring due to their low cost, simple operation, small size, and rapidity, sensitivity and real-time [1- 3]. The electrochemical sensors can be divided into three groups depending on the measured electrical signal [4-6]: amperometric, potentiometric, and conductometric. Even so, the combination of amperometric and potentiometric techniques is a very promising method in terms of detection [7-10]. Diallo et al. have developed an electrochemical field effect transistor (ElecFET) microsensor based on this technique [8, 9]. This device is achieved through the integration of a planar noble metal electrode around the dielectric gate area of a pH-sensitive ChemFET microdevice. By triggering pH-related electrochemical reactions thanks to the microelectrode polarization and by monitoring the so obtained pH variations thanks to the pH-ChemFET, electrolysis phenomena and pH measurement are closely embedded at the microscale, enabling new electrochemical detection potentialities. Among the ElecFET microdevice applications, the most frequent is the manufacturing of a pHrelated enzyme sensor. In this case, the ChemFET detects the pH change resulting from the enzymatic reaction in the membrane that covers the sensor [11]. The output voltage of the ChemFET controls the current flowing through the sensoractuator system [12]. ElecFET has been successfully used to determine acid or base concentration [13], to form the heart of a carbon dioxide sensor [14] and detect different biomolecules [8, 11].
IV. CONCLUSION
In this study, we have investigated the modelling of the ElecFET microdevice, taking into account the mass transport for different species, electrochemical reactions on the microelectrode and acid/basic reactions for couples (H3O + /H2O) and (H2O/OH- ). The pH-ElecFET techniques were used for monitoring the water-based electrolysis by pHChemFET and extended to the hydrogen peroxide in order to obtain the threshold voltage (i.e local pH) variation. The influence of the ElecFET geometrical design, i.e. characteristic width of the microelectrode w, gate sensitive radius re and distance between the gate sensitive radius and the microelectrode d, as well as polarization parameters, i.e. polarization voltage Vp and time tp, on its response behavior was studied. So, the obtaining of pH impulsional variations in microvolumes was clarified and the potentiometric detection of hydrogen peroxide H2O2 was evidenced in the [10–100 mM] concentration range. In the near future, we intend to model the ElecFET device for the enzymatic detection of lactate and glucose in cylindrical coordinates.
چکیده
1. مقدمه
2. ارائه مدل شبیهسازی
A. هندسه ElecFET: مقایسه میان مدل واقعی و مدل شبیهسازیشده
B. مدلسازی واکنشهای الکتروشیمیایی (H_2 O و H_2 O_2)
C. مدلسازی پدیده پخش در آب
D. شرایط اولیه و مرزی
E. روش عددی
3. نتایج و بحث
A. حساسیت مش
B. مطالعه تأثیرات پارامترهای اصلی
C. مقایسه با نتایج آزمایشگاهی
4. نتیجهگیری
Abstract
I. INTRODUCTION
II. PRESENTATION OF THE SIMULATION MODEL
A. Geometry of ElecFET: comparison between real and simulated model
B. Modelling of the electrochemical reactions (H2O & H2O2)
C.Modelling of the diffusion phenomena in water
D.Initial and boundary conditions
E.Numerical method
III. RESULTS AND DISCUSSION
A. Mesh sensitivity
B. Study of the most influential parameters
C.Comparison with experimental results
IV. CONCLUSION