دانلود مقاله نانوذرات آلیاژ Pd-Sn برای اکسیداسیون الکتروکاتالیستی
چکیده
توسعه سودمند کاتالیست‌ها با فعالیت بالا و پایداری از طریق روش آلیاژ سازی، مسئله ای ضروری برای تبدیل انرژی در واکنش های الکتروکاتالیستی است. در میان ساختار های آلیاژی متفاوت ترکیب های بین فلزی(IMCs) بیشتر توجهات اخیر را به واسطه هندسه خاص و تاثیرات الکترونیکی، فعالیت عالی و پایداری که بخاطر ساختار منظم آنهاست، به خود جلب کرده است. در اینجا یک سری از ساختارهای حفره های نانو کریستال های آلیاژ شامل محلول جامد مکعبی با وجوه مرکز دار(Sn)Pd ،ترکیبات بین فلزیPd2Sn و ترکیبات بین فلزی Pd3Sn2از طریق یک روش حلالیت به وسیله گرما با تغییر نسبی پالادیوم و Sn تولید می شوند. تفاوت ساختار نانو کریستال ها از طریق میکروسکوپی الکترون و طیف سنجی به کمک آنالیز جداسازی عنصری محلی و طیف سنجی ایکس ری مورد تحقیق قرار گرفته است.از نظر فعالیت توده‌ای و فعالیت اختصاصی، در میان همه Pd3Sn2 واکنش اکسیداسیون متانول(MOR) فوق‌العاده‌ای را از خود نشان داد. عملکرد این آلیاژ از طریق شبیه سازی محاسبات تئوری تابع دانسیته(DFT) بر روی ۳ مدل آلیاژ Pd-Sn مختلف به خوبی درک شده است.در مقایسه با (Sn)Pd و Pd2Sn سینتیک بالای Pd3Sn2 به وسیله جذب ضعیف ترCO و جذب مطلوب CO-OHمشخص میشود.
1. مقدمه
نانومتریال ها با پایه فلزی نجیب توجه زیادی را در دهه های گذشته به خود را جلب کرده اند که به خاطر نقش جایگزین ناپذیر آنها در کاتالیز بسیاری از واکنش های مهم است. [1–3] عملکرد کاتالیز توسط سینتیک واکنش کنترل میشود که می‌تواند به وسیله انرژی فعالسازی مشخص و به وسیله انرژی جذب سطحی واسطه ها توصیف شود. [4, 5]در این میان انرژی جذب سطحی خود به ساختار الکترونیک کاتالیست بستگی دارد که با ساختار فیزیکی به خصوص ساختار سطحی همبستگی دارد. [6]با آنکه فلزات گروه Pt مدتها به عنوان الکتروکاتالیست های برتر در فرایند هایی مثل واکنش احیا هیدروژن(HER)،واکنش کاهش اکسیژن، واکنش اکسیداسیون متانول (MOR) [7–9]نشان داده شده اند، اما فعالیت محدود و فراوانی کم آن ها هنوز دلیلی برای جستجوی نوآوری ترکیبی جدید در آلیاژهای آنها با کنترل دقیق، افزایش فعالیت، پایداری بیشتر برای درک بهتر کانالیست است [10–12].
4. نتیجه گیری
به طور خلاصه روشی آسان برای سنتز نانوذرات آلیاژ دوتایی Pd-Sn با ساختار حفره ای توسعه داده شد. افزایش ناخالصی Sn منجر به تغییر محلول Pd-Sn جامد به انواع ترکیبات Pd-Sn مثل Pd2Sn و Pd3Sn2 می شود. Pd/Sn IMCها با نسبت بالاتر حتی با افزودن Sn اضافه تر نیز با این روش بدست نمی آید. تفاوت ساختار بعد از اضافه شدن Sn به طور موثری ساختار الکترونیک آلیاژ را اصلاح می کند که باعث تنظیم شدن انرژی جذب واکنش های میانی می شود. هنگامی که نسبت Pd/Sn 1:1 است ،فرآورده های Pd3Sn2 IMC بیشترین میزان فعالیت کاتالیستی MOR را از خود نشان می دهند. بر اساس نتایج محاسبه DFT، بار در ساختار الکترونیک منجر به جذب ضعیف تر CO و جذب هم زمان مطلوب CO و OH می گردد که به عملکرد بهتر Pd3Sn2 کمک می کند.
ABSTRACT
Developing efficient catalysts with high activity and durability via alloying strategy is essential to the energy conversion in various electro-catalytic reactions. Among the different alloy structures, intermetallic compounds (IMCs) have received much attention recently due to the special geometric and electronic effects and outstanding activity and durability, endowed by their ordered structure. Herein, A series of hollow-structured nanocrystals of Pd-Sn alloy, including face-centered cubic solid solution of Pd(Sn), IMCs of Pd2Sn, and IMCs of Pd3Sn2 , are fabricated via a solvothermal strategy by varying the precursor ratio of Pd and Sn. The structure difference of the nanocrystals has been investigated via combined electron microscopy and spectroscopy, assisted by local elemental separation analysis and X-ray spectroscopy. Among all, Pd3Sn2 IMCs show outstanding methanol oxidation reaction (MOR) activity in terms of mass activity (1.3 A·mgPd −1) and specific activity (5.03 mA·cm−2). Through density functional theory (DFT) simulation calculations on three different Pd-Sn alloy models, the performance has been well understood. As compared with Pd(Sn) and Pd2Sn, the high MOR kinetics on Pd3Sn2 is featured by its weaker CO adsorption and favorable CO–OH co-adsorption.
1 Introduction
Noble metal-based nanomaterials have attracted much attention in the past decades for their irreplaceable role in catalyzing many important reactions [1–3]. The catalytic performance is driven by the reaction kinetics, which can be determined by the activation energy of the reaction and described by the adsorption energy of the intermediates [4, 5]. Meanwhile, the adsorption energy is in turn dependent on the electronic structure of the catalyst, which is correlated with its physical structure and especially the surface structure [6]. While Pt-group metals have long been demonstrated as superior electrocatalysts for processes likes hydrogen evolution reaction (HER), oxygen reduction reaction (ORR), and methanol oxidation reaction (MOR) [7–9], the limited activity and low abundance still call for new synthetic innovation in their alloys with precise control, enhanced activity, higher durability, and insightful understanding of mechanism [10–12].
4 Conclusions
To summarize, a facile approach has been developed to synthesize a novel class of binary Pd-Sn alloy nanoparticles with a hollow structure. The increased doping of Sn leads to the evolution from Pd-Sn solid solution to Pd-Sn IMCs of Pd2Sn and Pd3Sn2 . IMC of higher Sn/Pd ratio cannot be obtained with this method, even with excess Sn addition. The structure difference after Sn introduction effectively modifies the electronic structure of the alloy, which further regulates the absorption energy of the reaction intermediate. When the Sn/Pd feed ratio is 1/1, the resultant Pd3Sn2 IMC shows the highest catalytic MOR activity (1.3 A·mgPd −1 and 5.03 mA·cm−2) among all. Based on the DFT calculation results, the change in the electronic structure has led to weakened adsorption of CO and favorable co-adsorption of CO and OH, which contributes to the excellent performance of Pd3Sn2 .
(جهت بزرگ نمایی روی عکس کلیک نمایید)
چکیده
۱. مقدمه
۲. آزمایشگاهی
۲.۱ مواد و مواد شیمیایی
۲.۲ سنتز کاتالیست های NP PdxSny
۲.۳ ویژگی های مواد
۲.۴ اندازه گیری های الکتروشیمیایی
۳. نتایج و بحث
۴. نتیجه گیری
تقدیر و تشکر
منابع
ABSTRACT
1 Introduction
2 Experimental
2.1 Materials and chemicals
2.2 Synthesis of PdxSny NP catalysts
2.3 Materials characterization
2.4 Electrochemical measurements
3 Results and discussion
4 Conclusions
Acknowledgements
References
این محصول شامل پاورپوینت ترجمه نیز می باشد که پس از خرید قابل دانلود می باشد. پاورپوینت این مقاله حاوی 18 اسلاید و 4 فصل است. در صورت نیاز به ارائه مقاله در کنفرانس یا سمینار می توان از این فایل پاورپوینت استفاده کرد.
در این محصول، به همراه ترجمه کامل متن، یک فایل ورد ترجمه خلاصه نیز ارائه شده است. متن فارسی این مقاله در 7 صفحه (1400 کلمه) خلاصه شده و در داخل بسته قرار گرفته است.
علاوه بر ترجمه مقاله، یک فایل ورد نیز به این محصول اضافه شده است که در آن متن به صورت یک پاراگراف انگلیسی و یک پاراگراف فارسی درج شده است که باعث می شود به راحتی قادر به تشخیص ترجمه هر بخش از مقاله و مطالعه آن باشید. این فایل برای یادگیری و مطالعه همزمان متن انگلیسی و فارسی بسیار مفید می باشد.
بخش مهم دیگری از این محصول لغت نامه یا اصطلاحات تخصصی می باشد که در آن تعداد 30 عبارت و اصطلاح تخصصی استفاده شده در این مقاله در یک فایل اکسل جمع آوری شده است. در این فایل اصطلاحات انگلیسی (تک کلمه ای یا چند کلمه ای) در یک ستون و ترجمه آنها در ستون دیگر درج شده است که در صورت نیاز می توان به راحتی از این عبارات استفاده کرد.
- ترجمه فارسی مقاله با فرمت ورد (word) با قابلیت ویرایش و pdf بدون آرم سایت ای ترجمه
- پاورپوینت فارسی با فرمت pptx
- خلاصه فارسی با فرمت ورد (word)
- متن پاراگراف به پاراگراف انگلیسی و فارسی با فرمت ورد (word)
- اصطلاحات تخصصی با فرمت اکسل