چکیده
کاتالیست های تک اتمی (SACs)، کاتالیست های هتروژن نوظهور بوده که در طیف وسیعی از کاربردها امیدبخش می باشند. در این مقاله به معرفی ایجاد جایگاه های تک اتمی Co با کوئوردیناسیون Co-N3پایه دار منظم بر روی کربن فعال مشتق شده از کاغذ باطله (WPAC) می پردازیم. مساحت سطح ویژه بالا (535.2m2g-1) و جایگاه های تکی فعال ظرفیت جذب بالا و عملکرد کاتالیستی مطلوبی به Co-N3/WPAC بخشیده اند. حداکثر ظرفیت جذب سولفیسوکسازول (SIZ) بر روی Co-N3/WPAC به mg g−1 274.5 و درصد حذف SIZ در سیستم Co-N3 /WPAC+PS به تقریبا %93 در 1 دقیقه رسیده است. ویژگی های دو عاملی Co-N3/WPAC منجر به پیش تغلیظ موثر آلاینده های آلی از محلول های آبی و همچنین اکسیداسیون درجای آن ها از طریق فرآیند اکسایش کاتالیستی شده است. به علاوه، سیستم Co-N3/WPAC+PS، محدوده گسترده عملکرد pH (3-11)، ظرفیت کانی سازی بالا (تقریبا (89.3% و قابلیت استفاده مجدد عالی برای تجزیهی SIZ را نشان داد. مطالعات مکانیسم نشان میدهد که جایگاه های فعال Co-N3 مسئول تولید افزایشی گونه های فعال اکسیژن از طریق فعال سازی PS بوده و هر دو فرآیند رادیکال و غیر رادیکال به اکسایش SIZ کمک نموده اند. این کار نگرش های زیرکانه ای را در رابطه با انباشت کاغذ باطله و کاربرد SACs برای اصلاح محیط زیست ارائه می کند.
1. مقدمه
در گذشته آنتی بیوتیکها به عنوان یک معجزهی پزشکی شناخته شده بودند که جان میلیونها انسان را نجات می دادند [1]. با این حال، سوء استفاده از آنتی بیوتیک ها و فرآیندهای ناکارآمد تصفیه پساب منجر به تخلیه مداوم آن ها در محیطهای آبی شده است [2]. مواجهه طولانی مدت با آنتی بیوتیک ها محیط زیستگاه میکروبی را تغییر داده و باعث تولید ژن ها و باکتری های مقاوم به آنتی بیوتیک ها [3]شده و در نهایت خطرات بالقوه ای برای محیط زیست و سلامت انسان به همراه دارد [4,5]. تا کنون، فرآیند های اکسایش پیشرفته (AOPs) به عنوان تکنولوژی روز دنیا برای تصفیه ی پساب آلی پایدار شناخته شده اند [6,7]. به طور مشخص، AOP های مبتنی بر پرسولفات (PS-AOPs) با توجه به تولید کارآمد گونههای اکسیژن فعال (ROS) با پتانسیل اکسایشی بالا از جمله رادیکال های هیدروکسیل (•OH, E0 = 2.8 V)، رادیکال سولفات (SO4 •– , E0 = 2.5–3.1 V)، رادیکال سوپراکسید (O2 •– , E0 = 0.15 V) و اکسیژن منفرد (1O2, E0 = 2.2 V) باعث نگرانی های روز افزونی شده اند [8,9]. به طور کلی ROS (استرس اکسیداتیو) از طریق فعالسازی PS (پلی استایرن) با استفاده از گرما، فراصوت، نور فرابنفش، یونهای فلزات واسطه (TM) و غیره تولید میشود [10]. از میان این روشها، کاتالیز فلزات واسطه با توجه به کارایی بیشتر، عملکرد سادهتر و مصرف انرژی کمتر، یکی از امیدوار کننده ترین تکنیک ها برای کاربردهای عملی است. با این حال، به طور معمول یون های همگن TM و نانوذرات ناهمگن TM متحمل سمیت بالا و ثبات کم در شرایط اسیدی می باشند. در سال های گذشته، تلاش های روزافزونی جهت توسعه کاتالیست های مقاوم و ارزانTM برای PS-AOPs صورت گرفته است.
4. نتیجه گیری
به صورت خلاصه، کاغذهای باطله به شیوه ای خلاقانه توسط بارگیری جایگاه های تکی Co-N3 در WPAC به SAC های حامل کربن تبدیل شدند. سطح ویژه بزرگ، ساختاری متخلخل و ناخالصی های Co تک اتمی، کاتالیست Co-N3/WPAC با ظرفیت جذب بالا و عملکرد کاتالیستی عالی برای فعال سازی PS را فراهم نموده است. همزیستی مکانیسم های رادیکال (-•OH and SO4•) و غیر رادیکال (انتقال مستقیم الکترون) در سیستم Co-N3/WPAC+PS رونمایی شد. تکنیک های همبسته پیش تغلیظ و اکسایش درجای آلاینده های آلی بر روی سطح Co-N3/WPAC را تقویت نمودند که منجر به تجزیه ی کارآمد و کانی سازی SIZ در سیستم Co-N3/WPAC+PS می شود. در ضمن، محدوده PH قابل اجرای گسترده، تصفیه ی پایین Co، و قابلیت استفاده مجدد عالی و پایداری، کاتالیست Co-N3/WPAC با پتانسیل کاربردی عالی برای تصفیه ی جزئی پساب را به همراه داشته است. این مطالعه یک رویکرد جدید و پایدار جهت بازیافت کاغذ باطله و همچنین توسعه SACs برای PS-AOPs را ارائه نموده است.
Abstract
Single-atom catalysts (SACs) are emerging heterogeneous catalysts, which have been shown to be promising for a wide range of applications. Herein, we report the fabrication of single-atom Co sites with regulated Co-N3 coordination supported on waste paper-derived active carbon (WPAC). The high specific surface area (535.2 m2 g−1) and active Co-N3 single sites endowed the Co-N3/WPAC with high adsorption capacity and excellent catalytic performance. The maximum adsorption capacity of sulfisoxazole (SIZ) onto Co-N3/WPAC reached 274.5 mg g−1, and the removal percentage of SIZ reached ∼93.0 % within 1.0 min in the Co-N3/WPAC+PS system. The bifunctional properties of Co-N3/WPAC led to the efficient preconcentration of organic pollutants from aqueous solution as well as in-situ oxidation of them via the catalytic oxidation process. In addition, the Co-N3/WPAC+PS system exhibited a wide operating pH range (3−11), high mineralization capacity (∼89.3 %) and excellent reusability for the degradation of SIZ. Mechanism studies suggested that the Co-N3 active sites were responsible for enhanced generation of the reactive oxygen species via PS activation, and both radical and non-radical processes contributed to the oxidation of SIZ. This work provides new insights into the resourceful disposal of waste paper and the application of SACs for environmental remediation.
1. Introduction
Antibiotics were once considered a medical miracle that had saved millions of lives [1]. However, abuse of antibiotics and inefficient sewage treatment processes have led to continuously discharging of them into the aquatic environment [2]. The long-term exposure to antibiotics has changed the environment of microbial habitat, resulting in the production of antibiotic resistance genes and antibiotics-resistant bacteria [3], finally posing potential risks to environment and human health [4,5]. Up to now, advanced oxidation processes (AOPs) have been explored extensively and identified to be state-of-the-art technologies for the treatment of recalcitrant organic wastewater [6,7]. In particular, persulfate-based AOPs (PS-AOPs) have gained ever-growing concerns due to the efficient production of reactive oxygen species (ROS) with high redox potential, including hydroxyl radicals (•OH, E0 = 2.8 V), sulfate radical (SO4 •– , E0 = 2.5–3.1 V), superoxide radical (O2 •– , E0 = 0.15 V) and singlet oxygen (1 O2, E0 = 2.2 V) [8,9]. In general, the ROS are generated via PS activation by using heat, ultrasonic, ultraviolet light, transition metal (TM) ions, etc. [10]. Among these methods, transition metal catalysis is one of the most promising techniques for practical applications, owing to the higher efficiency, simpler operation and lower energy consumption. However, the homogeneous TM ions and heterogeneous TM nanoparticles usually suffer from high toxicity and low stability in acidic conditions. In recent years, increasing efforts have been made to develop robust and cost-effective TM catalysts for PS-AOPs.
4. Conclusion
In summary, waste paper was creatively converted into carbonsupported SACs by loading of Co-N3 single sites on the WPAC. The large specific surface area, porous structure, and single-atom Co dopants endowed the Co-N3/WPAC catalyst with high adsorption capacity and excellent catalytic performance for PS activation. The co-existence of radical (•OH and SO4 •– ) and non-radical (direct electron transfer) mechanisms was unveiled in the Co-N3/WPAC+PS system. The coupled techniques promoted the preconcentration and in-situ oxidation of organic pollutants on the surface of Co-N3/WPAC, leading to the efficient degradation and mineralization of SIZ in the Co-N3/WPAC+PS system. In addition, the broad applicable pH range, low Co leaching and superior reusability and stability endowed the Co-N3/WPAC catalyst with great application potential for practical wastewater treatment. This study provided a new and sustainable approach for waste paper recycling as well as the development of SACs for PS-AOPs.
چکیده
1. مقدمه
2. مواد و روش ها
2.1. مواد
2.2. آماده سازی Co-N3/WPAC
2.3. خصوصیات و روش آزمایشی
3. بحث و نتیجه گیری
3.1. مشخصات ساختاری و مورفولوژیکی
3.2. عملکرد جذب Co-N3 / WPAC
3.3. عملکرد کاتالیستی Co-N3/WPAC برای فعال سازی PS
3.4. شناسایی ROS و مطالعات مکانیسم
4. نتیجه گیری
بیانیه ی همکاری نویسندگان CrediT
تعارض در منافع
قدردانی ها
پیوست A. اطلاعات پشتیبانی
منابع
Abstract
1. Introduction
2. Materials and methods
2.1. Materials
2.2. Preparation of Co-N3/WPAC
2.3. Characterizations and experimental procedure
3. Results and discussion
3.1. Structural and morphological characterizations
3.2. Adsorption performance of Co-N3/WPAC
3.3. Catalytic performance of Co-N3/WPAC for PS activation
3.4. Identification of ROS and mechanism studies
4. Conclusion
CRediT authorship contribution statement
Declaration of Competing Interest
Acknowledgments
References
این محصول شامل پاورپوینت ترجمه نیز می باشد که پس از خرید قابل دانلود می باشد. پاورپوینت این مقاله حاوی 16 اسلاید و 4 فصل است. در صورت نیاز به ارائه مقاله در کنفرانس یا سمینار می توان از این فایل پاورپوینت استفاده کرد.
در این محصول، به همراه ترجمه کامل متن، یک فایل ورد ترجمه خلاصه نیز ارائه شده است. متن فارسی این مقاله در 6 صفحه (1700 کلمه) خلاصه شده و در داخل بسته قرار گرفته است.
علاوه بر ترجمه مقاله، یک فایل ورد نیز به این محصول اضافه شده است که در آن متن به صورت یک پاراگراف انگلیسی و یک پاراگراف فارسی درج شده است که باعث می شود به راحتی قادر به تشخیص ترجمه هر بخش از مقاله و مطالعه آن باشید. این فایل برای یادگیری و مطالعه همزمان متن انگلیسی و فارسی بسیار مفید می باشد.
بخش مهم دیگری از این محصول لغت نامه یا اصطلاحات تخصصی می باشد که در آن تعداد 40 عبارت و اصطلاح تخصصی استفاده شده در این مقاله در یک فایل اکسل جمع آوری شده است. در این فایل اصطلاحات انگلیسی (تک کلمه ای یا چند کلمه ای) در یک ستون و ترجمه آنها در ستون دیگر درج شده است که در صورت نیاز می توان به راحتی از این عبارات استفاده کرد.