چکیده
یک کاتالیزور Cu-SAPO-34/cordierite توسط سنتز هیدروترمال در آزمایشگاه آماده شد. ریخت شناسی و ساختار نمونه های Cu-SAPO-34/cordierite توسط پراش اشعه X, میکروسکوپ اسکن الکترونی و تحلیلگر واجذبی-جذب مشخص شدند. حذف NOx از اگزوز وسیله نقلیه دیزلی شبیه سازی شده با استفاده از یک راکتور بستر-تثبیت شده انجام شد. آثار غلظت های C3H8, O2 و بخار آب بر فعالیت کاتالیزور مطالعه شدند. نتایج نشان می دهند که پوشش های Cu-SAPO-34 به دست آمده توسط سنتز درون آزمایشگاهی, محکم و فشرده هستند و میزان بارگذاری بیش از 20% بعد از یک عملیات سنتز مشخص شد. مناطق سطحی کاتالیزورهای Cu-SAPO-34/cordierite عمدتاً در مقایسه با کوردریت افزایش می یابد. مولفه cu فعال آماده شده از طریق سنتز داخل آزمایشگاهی به طور چشمگیری می تواند فعالیت کاهش کاتالیزوری انتخابی NOx را توسط C3H8 بهبود دهد. کاهش NOx روی کاتالیزور Cu-SAPO-34/cordierite بیش از 60% بین 500 و 650 درجه سانتیگراد است. تبدیل NOx بعد از افزودن 10% آب به گاز تغذیه کاهش می یابد, اما غیرفعالسازی ناشی از بخار آب پایدار نیست.
1 آزمایش
1.1 آماده سازی کاتالیزور
لانه زنبوری کوردریت به نمونه های شکل یافته مربعی با ابعاد بریده شد. این نمونه ها با یک حلال اسید نیتریک 15% در 80 درجه برای 2 ساعت پرداخت شدند, با آب دیونیزه شسته شدند, در 110 درجه برای 2 ساعت خشک شدند, در 700 درجه برای 2 ساعت کلسینه شدند و سپس در یک خشک کن برای استفاده آینده ذخیره شدند.
ما به ترتیب از مورفولین به عنوان قالب, اکسید مس به عنوان منبع فلز فعال, اسید فسفریک, هیدروکسید آلومینیوم و ژل سیلیکا به عنوان منبع فسفر, منبع آلومینیوم و منبع سیلیکون استفاده نمودیم. نسبت مولار مورد استفاده 0.08 CuO:0.2 SiO2:0.46 Al2O3:0.45 P2O5:1.25 C4H9NO:50 H2O در حلال تبلور بود. نمونه Cu-SAPO-34/کوردریت به شرح زیر سنتز شد: Cuo به حلال رقیق سازی اسید ارتوفسفریک اضافه شد. این ترکیب در 80 درجه تا زمانی که Cuo به طور کامل حل شود, به هم زده شد. سپس Al(OH)3 در دمای اتاق برای تشکیل یک ژل همگن توسط هم زدن اضافه شد. متعاقباً, Sio2 و مورفولین تحت همزدن به ژل اضافه شدند. یک قسمت از کوردریت در پایین آستر PTFE یک اتوکلاور 50 میلی لیتری قرار داده شد و مقدار معینی از ژل اولیه در آن قرار داده شد. در 190 درجه و تحت فشار تولید شده خودبخود, این ژل به طور استاتیک برای 7 روز متبلور شد. محصول متبلور با آب مقطر شسته و در هوا برای 3 ساعت خشک شد. نمونه های سنتز شده تحت اتمسفر اکسیژن در 700 درجه برای 5 ساعت به منظور برداشتن قابل کلسینه شدند [11]. برای مقایسه, کوردریت/ SAPO-34 نیز مطابق با روش های ذکر شده بالا آماده شد.
Abstract
A Cu-SAPO-34/cordierite catalyst was prepared by in situ hydrothermal synthesis. The morphology and structure of the Cu-SAPO-34/cordierite samples were characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy, and physical adsorption-desorption analyzer. The removal of NOx from simulated diesel vehicle exhaust gas was carried out using a fixed-bed reactor. The effects of C3H8, O2 concentrations, and water vapor on the activity of the catalyst were studied. The results indicate that the Cu-SAPO-34 coatings obtained by the in situ synthesis are firm and compact, and the loading amount was found to be more than 20% after one synthesis operation. The surface areas of the Cu-SAPO-34/cordierite catalysts increase greatly compared with that of cordierite. The active Cu component prepared through in situ synthesis can significantly improve the activity of selective catalytic reduction of NOx by C3H8. NOx reduction over the Cu-SAPO-34/cordierite catalyst is more than 60% between 500 and 650 °C. The NOx conversion decreases after the addition of 10% water vapor to the feed gas but the deactivation caused by water vapor is not permanent.
1 Experimental
1.1 Catalyst preparation
Cordierite honeycomb was cut into square-shaped samples with dimensions of 17 mm u 17 mm u 17 mm. The samples were treated with a 15% nitric acid solution at 80 °C for 2 h, washed with deionized water, dried at 110 °C for 2 h , calcined at 700 °C for 2 h and then stored in a drier for future use. We used morpholine as a template, copper oxide as the source of the active metal, phosphoric acid, aluminum hydroxide and silica gel as the phosphorus source, aluminum source and silicon source, respectively. The molar ratio used was 0.08 CuO:0.2 SiO2:0.46 Al2O3:0.45 P2O5:1.25 C4H9NO:50 H2O in the crystallization solution. The Cu-SAPO-34/ cordierite sample was synthesized as follows: CuO was added to the dilute solution of orthophosphoric acid. The mixture was stirred at 80 °C until the CuO was completely dissolved. Al(OH)3 was then added at room temperature to form a homogeneous gel by stirring. Subsequently, SiO2 and morpholine were added to the gel under stirring. A piece of cordierite was placed in the bottom of the PTFE liner of a 50 ml autoclave and the certain amount initial gel was put into, sealed. At 190 °C and under an autogenous pressure, the gel was statically crystallized for 7 d. The crystalline product was washed with distilled water and dried in air for 3 h. The synthesized samples were calcined under an oxygen atmosphere at 700 °C for 5 h to remove the template [11]. For comparison, SAPO-34/cordierite was also prepared according to the above-mentioned methods.
چکیده
1 آزمایش
1.1 آماده سازی کاتالیزور
1.2 مشخصات کاتالیزور
1.3 ارزیابی کاتالیزور
2. نتایج و بررسی
2.1 بارگذاری Cu-SAPO-34
2.2 نتایج XRD و SEM
2.3 فعالیت NOx-SCR کاتالیزورهای مونولیتیک
2.4 اثر شرایط واکنش بر فعالیت NOx-SCR
3 نتایج
Abstract
1 Experimental
1.1 Catalyst preparation
1.2 Catalyst characterization
1.3 Catalyst evaluation
2 Results and discussion
2.1 Cu-SAPO-34 loading
2.2 XRD and SEM results
2.3 NOx-SCR activity of the monolithic catalysts
2.4 Effect of reaction conditions on NOx-SCR activity
3 Conclusions