کاهش الکتروشیمیایی دی اکسید کربن در نانوفوم های مس
چکیده
ما کاهش الکتروشیمیایی CO2 را در فوم های مس با تخلخل سلسله مراتبی گزارش می دهیم. نشان می دهیم که توزیع محصولات ایجاد شده از این واکنش و بازده القایی آنها به طور چشمگیری با آنهایی که در الکترودهای مس که رسوب گذاری الکتریکی شده اند تفاوت دارد. ما این تفاوت را ناشی از زبری بالای سطح، تخلخل سلسله مراتبی و محصور بودن گونه های واکنشی می دانیم. ما شواهد اولیه ای در پشتیبانی از این ادعاها ارائه می کنیم.
کاهش الکتروشیمیایی CO2 در حضور انواع مختلفی از الکترودهای فلزی بررسی شده است و گزارش ها و بازنگری های زیادی در این زمینه چاپ شده است 1-9. در بین فلزات مطالعه شده، مس مقادیر چشمگیری از هیدروکربن ها از قبیل متان و اتیلین را در محیط های آبی تولید می کند7. Hori و همکاران 3,10-14 مطالعات فراوانی در زمینه کاهش الکتروشیمیایی CO2 و CO در الکترودهای مس انجام دادند و نتیجه گرفتند که توزیع محصول حساسیتی از گونه های هیدروژن جذب شده را به ساختار پایه الکترود مس منعکس می کند و این که "زبرشدگی سطح عیوب سطح را به صورت جاهای خالی نشان می دهد که برای واکنش اتم های هیدروژن جذب شده مناسب هستند".12و13 گروه های متعدد دیگری در مورد کاهش الکتروشیمیایی CO2 در الکترودهای مس در محیط های آبی و غیر آبی با وجود الکترولیت های پشتیبان مختلف گزارش داده اند. 7,15-17 سطوح الکترودی نانوذره و نانومتخلخل مس و دیگر فلزات برای مطالعه اثرات اندازه ذرات و تخلخل استفاده شد. 18-20 Norskov و همکاران 18 الکترودهای مس را به سه مورفولوژی (ریخت شناسی) مختلف (جلادهی الکتریکی، لایه نشانی کندوپاشی و لایه نشانی نانوذره) برای انتخاب آنها در زمینه کاهش الکتریکی مطالعه کردند. آنها دریافتند که دو مورفولوژی آخر در مقابل تولید هیدروکربن انتخابی تر بودند و این اثر را به فراوانی بیشتر سایت های ناهماهنگ مربوط می کند.18 در ادامه محاسبات DFT پیشنهاد داد که این سایت ها محتمل ترین سایتهایی هستند که در فعالسازی و کاهش CO2 دخیل هستند. مطالعات محاسباتی دیگر برای توضیح رفتار کاتالیستی گزینش پذیری مس در برابر کاهش CO2 انجام شده است. 21-24
ABSTRACT
We report the electrochemical reduction of CO2 at copper foams with hierarchical porosity. We show that both the distribution of products formed from this reaction and their faradaic efficiencies differ significantly from those obtained at smooth electropolished copper electrodes. We attribute these differences to be due to high surface roughness, hierarchical porosity, and confinement of reactive species. We provide preliminary evidence in support of these claims.
Electrochemical reduction of CO2 has been investigated at a variety of metallic electrodes, and a number of reports and reviews have been published on this subject.1−9 Among the metals studied, copper generates significant quantities of hydrocarbons such as methane and ethylene in aqueous media.7 Hori et al.3,10−14 conducted extensive studies on the electrochemical reduction of CO2 and CO at copper electrodes and concluded that the product distribution reflected a sensitivity of adsorbed hydrogen species to the underlying structure of the copper electrode and that “surface roughening likely introduced surface defects such as steps and vacancies that are favorable for reaction of adsorbed hydrogen atoms”. 12,13 Several other groups have reported on the electrochemical reduction of CO2 at copper electrodes in aqueous and nonaqueous media with various supporting electrolytes.7,15−17 Nanoparticulate and nanoporous electrode surfaces of copper and other metals have been used to study effects of particle size and porosity.18−20 Norskov et al.18 studied copper electrodes with three different morphologies (electropolished, sputter coated, and nanoparticle coated) for their selectivity toward CO2 reduction. They found that the latter two morphologies were more selective toward hydrocarbon generation and attributed this effect to the greater abundance of uncoordinated sites.18 DFT calculations further suggested that these sites are the most likely sites involved in CO2 activation and reduction. Other computational studies have been performed to explain the catalytic behavior and selectivity of copper toward CO2 reduction.21−24
- ترجمه فارسی مقاله با فرمت ورد (word) با قابلیت ویرایش، بدون آرم سایت ای ترجمه
- ترجمه فارسی مقاله با فرمت pdf، بدون آرم سایت ای ترجمه